Modélisation et caractérisations avancées des mécanismes de fonctionnement et de dégradation des électrodes à base d'oxyde de praséodyme pour l'électrolyse hautes températures

Les cellules à oxydes solides (SOC) sont des convertisseurs électrochimiques fonctionnant à hautes températures (750-850°C). Grâce à des hauts rendements et une bonne réversibilité en modes d'électrolyse et pile à combustibles, cette technologie suscite de nos jours un vif intérêt. Afin de soutenir son industrialisation, les performances et la durabilité des SOCs nécessitent cependant d'être encore améliorées. En effet, la dégradation des performances en cours de fonctionnement reste à ce jour trop importante, notamment en mode d'électrolyse. Dans ce contexte, il a été établi que la décomposition du matériau standard d'électrode à oxygène contribue significativement au vieillissement des cellules. Pour s'affranchir de cette difficulté, un nouveau matériau d'électrode en Pr6O11 présentant d'excellentes propriétés catalytiques a été récemment proposé. Néanmoins, les mécanismes réactionnels et le rôle précis de la microstructure sur les performances n'ont pas encore été étudiés pour ce matériau. Par ailleurs, la stabilité du Pr6O11 en fonctionnement doit être vérifiée. Dans cette thèse, on se propose de développer un modèle multi-échelle combinant des simulations cinétiques et de DFT (théorie de la fonctionnelle de la densité) afin de mieux appréhender les mécanismes réactionnels des électrodes en Pr6O11. Le rôle de la microstructure sur les performances ainsi que la dégradation seront également étudiés. Dans cet objectif, des expériences couplées à des caractérisations post-mortem avancées seront menées pour valider le modèle. Après sa validation, le modèle sera mis en ?uvre afin de prévoir la durée de vie restante des cellules. Des solutions en termes de microstructures et de fonctionnent seront également émises pour augmenter le couple performance et durabilité des cellules.